После смерти Уильяма Роберта Вудмана в 1891 году Мазерс был назначен Генеральным секретарем Английского общества розенкрейцеров, войдя в тройку его руководителей наряду с У.У, Уэсткоттом. Мазерс покинул S.R.I.A. в 1903 году, задолжав казне Общества приличную сумму.

Но это будет позднее, а в 1887 году Уильям Уинн Уэсткотт обратился к Мазерсу с просьбой помочь в расшифровке таинственного манускрипта, полученного от некой Анны Шпренгель. Впоследствии на основе этого документа было разработано пять первых ритуалов посвящения Герметического ордена Золотой Зари. 1 марта 1888 года Уэсткотт, Вудман и Мазерс основали в Англии первый храм Герметического ордена Золотой Зари, названный храмом Исиды-Урании, и начали прием новых членов. В это же время Мазерс познакомился с Миной Бергсон, которая в 1890 году стала его женой, сменив имя на Мойну Мазерс.

С 1888 по 1891 гг. Золотая Заря в основном оставалась теоретической школой: членам ордена преподавали основы герметизма, практика же ограничивалась посвятительными ритуалами Внешнего ордена и Малым ритуалом изгоняющей пентаграммы. Положение изменилось после того, как Мазерс создал Второй орден, где теоретические знания Внешнего ордена получили практическое выражение в виде магической работы, до которой допускались посвященные, достигшие степени Младшего Адепта. Создав Второй орден, Мазерс завершил реорганизацию Герметического ордена Золотой Зари и стал его фактическим главой. Достигнув степени 7 = 4, он сменил свой магический девиз на «Deo Duce Comite Ferro» (D.D.C.F.) — «Бог мне хозяин, а меч – товарищ».

По описаниям современников, в то время он был беден, как церковная мышь, и часто проводил целые дни без еды. Как ни странно, иногда Мазерса выручало юношеское увлечением боксом. Чтобы заработать несколько шиллингов на хлеб, он принимал участие в боксерских состязаниях.

В 1890 году Мазерс, при содействии другого Анни Хорниман, тоже состоявшей в ордене Золотой Зари, получил место куратора в музее ее отца, Фредерика Хорнимана. В 1891 году переписка с Анной Шпренгель неожиданно прервалась, однако в 1892 году Мазерсу удалось, по его словам, самому установить связь с «Тайными Вождями» ордена и получить от них ритуалы ордена Красной Розы и Золотого Креста, соответствующие более высокой степени посвящения. В том же году, оставив управление орденом Уэсткотту, Мазерс с супругой переехал в Париж, где спустя два года они основали Храм Ахатор. Тогда же они совместно разработали обряды Исиды, которые неоднократно представляли публике на сцене театра Бодиньер.

Мазерс был весьма эксцентричен и уделял большое внимание драматической стороне ритуала. Работая с кельтским пантеоном, он переодевался в наряд горца, а во время служения Исиде облачался в египетские одеяния. Возможно, подобная вовлеченность способствовала успеху его инвокаций. Ходили слухи, что в тот период Мазерс совершал поездки в Египет, Германию и Америку, однако документальных подтверждений этому нет.

В 1896 году Мазерс поссорился с Анни Хорниман и утратил ежегодное денежное пособие, которое она раньше выплачивала им с Мойной. Фрэнсис Кинг пишет, что в те годы Мазерс жил на комиссионные от продажи акций Турецкой железной дороги и добровольные пожертвования некоторых членов Золотой Зари.

В ноябре 1898 года в Храм Исиды-Урании ордена Золотой Зари вступил Алистер Кроули, который быстро прошел все пять степеней посвящения Первого ордена и стал другом и возможным «магическим наследником» Мазерса.

По отзывам современников, Мазерс отличался авторитарным характером, и его отношения с членами Ордена быстро портились. В 1900 году в ордене произошел раскол: большинство лондонских членов ордена, недовольные слишком тесной дружбой Мазерса с Кроули (которого они считали безнравственным), а также тем, что Мазерс отказывался помочь им установить прямую связь с «Тайными Вождями», объявили его низложенным и исключили из ордена. Мазерс такое решение признать отказался, мотивировав свой отказ тем, что подчиняется лишь «Тайным Вождям». Однако мало кто из членов Золотой Зари сохранил верность Мазерсу.

Этот раскол и последовавший за ним скандал вокруг американской супружеской пары Хоросов, создавших фальшивую Золотую Зарю и осужденных за мошенничество и изнасилование несовершеннолетних, окончательно скомпрометировали орден. Он распался на несколько альтернативных организаций и прекратил свое существование.

В 1903 году Мазерс рассорился и с Кроули. Примерно в это же время Мазерс вместе с Джоном Броуди-Иннесом создали на основе Храма Ахатор в Париже орден «Альфа и Омега», в который вошли члены Золотой Зари, сохранившие ему верность.

Около 1910 года Мазерс приехал в Лондон и остался здесь на два года, а затем снова вернулся в Париж. Ходили слухи, что в эти годы Мазерсы посещали католическую церковь. Если это и правда, вряд ли следует говорить об их обращении в католичество. Скорее всего, они просто наслаждались оккультной символикой мессы, отождествляя Деву Марию с Исидой.

Самуэль Лиддел Макгрегор Мазерс скончался в Париже 20 ноября 1918 года при неизвестных обстоятельствах. Дион Форчун утверждала, что Мазерс умер от свирепствовавшей в то время в Европе испанки, что было бы вполне объяснимо, но официальная причина его смерти в свидетельстве о смерти так и не была указана. Вдова Мазерса Мойна осталась при мнении, что его погубили частые встречи с Тайными Вождями, чье присутствие простому смертному было очень тяжело выдержать физически и морально.

Важнейшие из работ Мазерса: «Разоблаченная Каббала» (1887, перевод работы Кнорра фон Розенрота «Kabbala Denudata»), «Ключ царя Соломона» (1888, перевод «Clavicula Salomonis») и «Священная Магия Абрамелина-мага» (1898), «Таро: краткое руководство по истолкованию карт».